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通過利用可持續(xù)的電能進(jìn)行人工催化，將可持續(xù)的電能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能為催化合成提供發(fā)展前景。

有鑒于此，大連理工大學(xué)段春迎教授、趙亮副研究員等報(bào)道發(fā)展了生物模擬的電催化反應(yīng)體系，使用含有NADH的結(jié)構(gòu)進(jìn)行電催化合成α-羥基/氨基酯。

本文要點(diǎn)

（1）

配位飽和的金屬中心原子能夠通過電子接力的方式連續(xù)的接收多個(gè)電子，并且向NAD⁺提供兩個(gè)電子。質(zhì)子化的中間體能夠產(chǎn)生NADH，進(jìn)行模擬生物的加氫催化反應(yīng)。

（2）

材料的口袋結(jié)構(gòu)能夠組裝反應(yīng)物，增強(qiáng)反應(yīng)物和NADH之間的相互靠近，從而能夠形成組織的中間體結(jié)構(gòu)，將氧化還原電化學(xué)電勢(shì)向正方向移動(dòng)0.4 V。

組裝在內(nèi)的Co催化位點(diǎn)能夠在比較寬的電勢(shì)區(qū)間提供扁桃酸甲酯（methyl mandelate），當(dāng)過電勢(shì)為-1.2 V，能夠比Hantzsch酯或者NADH相比，產(chǎn)率提高92 %。在Michaelis-Menten反應(yīng)中，反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的結(jié)果顯示k_m達(dá)到7.5 mM，k_cat=1.1×10^-2 s^-1。這個(gè)反應(yīng)方法能夠與酶催化進(jìn)行串聯(lián)，實(shí)現(xiàn)650 mol_E^-1的TOF，性能比Rh-酶電催化體系更好，有助于人工電催化合成體系的發(fā)展。

參考文獻(xiàn)

Huali Wang, Yu Zhang, Guanfeng Ji, Jianwei Wei, Liang Zhao*, Cheng He, and Chunying Duan*, Reserving Electrons in Cofactor Decorated Coordination Capsules for Biomimetic Electrosynthesis of α-Hydroxy/amino Esters, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c08547

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c08547