電催化CO2還原反應的活性在很大程度上受到電解質中堿金屬陽離子(AM+)的影響,但是人們對于潛在機理仍存在爭議。
有鑒于此,中國科學院化學所萬立駿院士、王棟研究員等報道采用電化學掃描隧道顯微鏡和原位觀察了陰極極化過程中電解質中的金屬陽離子導致Au(111)表面發生粗糙化。
本文要點
(1)
由于表面低配位Au原子的形成,粗糙表面對CO2RR具有很高的活性。表面粗糙化的臨界電位順序為Cs+>Rb+>K+>Na+>Li+,粗糙區域的表面比例為Cs+>Rb+>K+>Na+>Li+順序降低。電化學CO2RR研究結果發現,催化活性與表面粗糙度密切相關。
(2)
發現金屬陽離子對表面粗糙化的發生至關重要。結果揭示了金屬陽離子對表面結構演化的沒有發現的作用,闡明了金屬陽離子誘導的表面高活性位點的形成,這項研究發現,尺寸更大的金屬陽離子有助于產生更高的CO2RR催化活性。
參考文獻
Yu-Qi Wang, Jiaju Fu, Yue Feng, Kaiyue Zhao, Lu Wang, Ji-Yuan Cai, Xiang Wang, Ting Chen, Fan Yang, Jin-Song Hu, Bingjun Xu, Dong Wang*, and Li-Jun Wan*, Alkali Metal Cations Induce Structural Evolution on Au(111) During Cathodic Polarization, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c09404
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c09404