優(yōu)化金屬催化劑的結(jié)構(gòu)用于形成所需的狀態(tài),對于表面反應(yīng)至關(guān)重要。但是由于缺乏明確的前體材料和弱的金屬-載體相互作用,如何優(yōu)化金屬催化劑的結(jié)構(gòu)仍然具有挑戰(zhàn)性。當鈀基催化劑沒有針對完全甲烷氧化進行適當定制時,其性能不足。
有鑒于此,韓國材料科學研究院Hojin Jeong等報道使用具有強金屬-載體相互作用(SMSI)的原子離子制備了負載在SSZ-13上的氧化鈀納米簇。
本文要點
(1)
水蒸氣處理Pd/SSZ-13能夠將Pd顆粒轉(zhuǎn)化為離子,產(chǎn)生SMSI。隨后,CO還原和O2氧化產(chǎn)生溫和燒結(jié)的氧化鈀納米簇,穩(wěn)固的錨定在SSZ-13的骨架外的Alpenta位點,促進了優(yōu)異的甲烷氧化活性。
(2)
SMSI能夠防止不可逆的失活,完全脫水的耐水抑制潮濕條件下的可逆分解。這種催化劑在整體式催化劑的實驗室規(guī)模催化反應(yīng)中實現(xiàn)了高性能,能夠用于工業(yè)甲烷消除減排。
這項研究通過對Pd/SSZ-13的處理,為定制金屬結(jié)構(gòu)用于高性能甲烷氧化提供了一種具有前景的方法。
參考文獻
Ryu, SH., Kim, S., Lee, H. et al. Robust palladium oxide nano-cluster catalysts using atomic ions and strong interactions for high-performance methane oxidation. Nat Commun 15, 8348 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-52698-4
https://www.nature.com/articles/s41467-024-52698-4