酸性體系電催化還原CO2具有較高的碳利用效率,但是難以在較低的過電勢(shì)選擇生成C2+。
有鑒于此,多倫多大學(xué)Edward H. Sargent院士、David Sinton教授、耶魯大學(xué)鐘明江教授等報(bào)道Cu氧化物催化劑在中性/堿性體系的優(yōu)異電催化活性難以在酸性體系實(shí)現(xiàn)的原因,而且開發(fā)了酸性體系穩(wěn)定且性能優(yōu)異的Cu催化劑。
本文要點(diǎn)
(1)
在酸性體系中Cu氧化物能夠腐蝕為Cu例子,導(dǎo)致Cu納米粒子的C2+活性位點(diǎn)失活,這個(gè)現(xiàn)象促進(jìn)作者設(shè)計(jì)了強(qiáng)酸性體系原位還原Cu納米粒子的方法。
(2)
原位Raman和X射線光譜表征說明Cu簇預(yù)催化劑配體和原位形成的Cu納米粒子之間之間成鍵,并且具有豐富的不飽和配位Cu原子,因此在較低的過電勢(shì)得到62 %的C2H4法拉第效率。這個(gè)結(jié)果比報(bào)道的酸性電催化CO2-C2+體系提高1.4倍。
參考文獻(xiàn)
Dongha Kim, Sungjin Park, Junwoo Lee, Yiqing Chen, Feng Li, Jiheon Kim, Yang Bai, Jianan Erick Huang, Shijie Liu, Eui Dae Jung, Byoung-Hoon Lee, Panagiotis Papangelakis, Weiyan Ni, Tartela Alkayyali, Rui Kai Miao, Peihao Li, Yongxiang Liang, Ali Shayesteh Zeraati, Roham Dorakhan, Debora Motta Meira, Yanna Chen, David Sinton*, Mingjiang Zhong*, and Edward H. Sargent*, Acid-Stable Cu Cluster Precatalysts Enable High Energy and Carbon Efficiency in CO2 Electroreduction, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c09230
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c09230