發(fā)展酸性O(shè)ER電催化的單原子催化劑，對(duì)于開發(fā)價(jià)格便宜的酸性電解水器件非常重要。但是，由于晶格氧參與反應(yīng)導(dǎo)致的金屬腐蝕和結(jié)構(gòu)坍塌，導(dǎo)致大多數(shù)的單原子催化劑以及Ir/Ru氧化物在強(qiáng)酸性環(huán)境進(jìn)行OER反應(yīng)的壽命非常有限，這阻礙了這些催化劑的應(yīng)用。
有鑒于此，馬克思·普朗克煤炭研究所Harun Tüysüz等報(bào)道一種創(chuàng)新的策略，將短程Ir單原子組裝體（IrSAE）穩(wěn)定修飾在Mn摻雜的Co3O4載體上，實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的質(zhì)量活性，而且顯著改善持久性。性能衰減的速率降低至≈2 mV h-1，明顯比IrO2的性能衰減速率（≈44 mV h-1）更慢，而且比傳統(tǒng)的單原子Ir單原子/Co3O4 OER催化劑的性能衰減速率更慢。
本文要點(diǎn)
（1）
通過(guò)第一性原理計(jì)算，說(shuō)明Mn摻雜修飾在Co3O4的八面體位點(diǎn)能夠減少Ir單原子的移動(dòng)能壘，這種作用導(dǎo)致Ir單原子能夠移動(dòng)，并且在煅燒熱解過(guò)程中形成強(qiáng)關(guān)聯(lián)的IrSAE結(jié)構(gòu)。
（2）
通過(guò)離線表征、原位XAS、Raman光譜、變化pH催化活性測(cè)試，以及理論計(jì)算，說(shuō)明IrSAE具有合適的Ir-Ir原子間距，能夠阻礙晶格氧參與反應(yīng)，同時(shí)能夠促進(jìn)直接O-O自由基偶聯(lián)，緩解Ir原子溶解或者結(jié)構(gòu)坍塌，顯著改善催化劑在強(qiáng)酸性電解液中的穩(wěn)定性。
作者介紹
Harun Tüysüz，2002年，阿克德尼茲大學(xué)化學(xué)專業(yè)學(xué)士，2004年，Gebze理工學(xué)院化學(xué)專業(yè)碩士，2008年馬克斯·普朗克煤炭研究所化學(xué)專業(yè)博士。（導(dǎo)師：費(fèi)迪·舒特（FerdiSchüth）教授）。2009-2011年，加州大學(xué)伯克利分校博士后研究員（導(dǎo)師：楊培東教授）。現(xiàn)為馬克斯·普朗克煤炭研究所非均相催化和可持續(xù)能源研究小組負(fù)責(zé)人。
網(wǎng)站：https://www.uni-due.de/sfbtrr247/people/tuysuz.php
參考文獻(xiàn)
Ashwani Kumar, Marcos Gil-Sepulcre, Jinsun Lee, Viet Q. Bui, Yue Wang, Olaf Rüdiger, Min Gyu Kim, Serena DeBeer, Harun Tüysüz, Iridium Single-Atom-Ensembles Stabilized on Mn-Substituted Spinel Oxide for Durable Acidic Water Electrolysis, Adv. Mater. 2024
DOI: 10.1002/adma.202401648
