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探索強化學(xué)鍵作為具有合成功能的把手，為通過過渡金屬催化合成功能化分子提供了新的斷開策略。然而，這些共價鍵與過渡金屬中心的氧化加成速率非常緩慢，阻礙了它們的合成應(yīng)用。

有鑒于此，東華大學(xué)儲玲玲教授等報道一種C(sp³)-N鍵活化策略，這個策略繞過熱力學(xué)上具有挑戰(zhàn)性的2e^-或1e^-氧化加成。

本文要點

（1）

該策略利用了一種以前未曾報道的低價鎳（異腈）光誘導(dǎo)內(nèi)球電荷轉(zhuǎn)移的活化途徑，金屬-配體相互作用切斷遠端C(sp³)-N鍵，生成鎳（氰化物）和多功能的烷基。利用這種催化策略，可以實現(xiàn)炔烴與烷基異腈作為烷基化和氰化劑的選擇性分子間1,2-碳腈化反應(yīng)，在溫和條件下提供具有優(yōu)異原子經(jīng)濟性、區(qū)域和立體選擇性的三取代烯基腈。

（2）

通過使用異腈作為氰化劑的光催化劑的協(xié)同作用能夠?qū)崿F(xiàn)脂肪炔烴的Markovnikov選擇性氫氰化反應(yīng)。機理研究研究結(jié)果驗證，光化學(xué)產(chǎn)生低價態(tài)的鎳（異腈）配合物，這些配合物經(jīng)歷C(sp³)-N鍵的光化學(xué)均裂，隨后與炔烴發(fā)生催化氰化反應(yīng)。

參考文獻

Jian Qin, Yingying Li, Yuntong Hu, Zhonghou Huang, Weihang Miao, and Lingling Chu*, Photoinduced Nickel-Catalyzed Homolytic C(sp³)–N Bond Activation of Isonitriles for Selective Carbo- and Hydro-Cyanation of Alkynes, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c08631

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c08631