電化學還原CO2RR被廣泛研究用于合成高附加值的C1和C2+烴類以及氧化衍生物。通常人們使用純的CO2作為反應物,但是這并不符合真實工業排放的CO2。這些無毒氣體除了導致全球變暖問題,而且人們對于工業提純具有非常大的需求。其中存在的雜質氣體能夠對CO2RR電催化反應的機理以及催化活性和選擇性產生巨大的影響。NOx, SOx, O2, N2, 鹵離子等雜質能夠顯著的降低CO2RR的轉化率和產物選擇性。
有鑒于此,印度尼赫魯先進科學研究中心Sebastian C. Peter等綜述報道含有雜原子的雜質氣體分子與CO2共同還原,生成穩定的C-N、C-S、C-X化學鍵,并且總結了雜質氣體參與的CO2RR面臨的局限,提出具有可行性的解決方案。
本文要點
(1)
利用可再生能源電力將SOx-NOx-O2-N2-NH3與CO2共同生成C-X鍵進行結合,可以減少價格昂貴的二氧化碳凈化和再生處理,發展更加簡便和安全的電化學途徑制備重要化學品。
(2)
討論總結目前研究的局限,包括(i)所需產品的FE較低,(ii)探索了多種金屬,但沒有進行單一材料的廣泛探索,(iii)將二氧化碳和其他物質同時帶到活性位點附近仍然具有挑戰性,(iv)一些催化劑材料僅在理論上進行了研究,尚未在實驗上實施,(v)含硫雜質(離子或氣體)的共還原還沒有深入的研究,(vi)如何從C-C偶聯產物和N產物中提純C-N鍵合產物。
參考文獻
Soumi Mondal, Sebastian C. Peter, A Perspective on Electrochemical Point Source Utilization of CO2 and Other Flue Gas Components to Value Added Chemicals, Adv. Mater. 2024
DOI: 10.1002/adma.202407124
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202407124