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AEM：通過FeN4-Cl-Ti結構調節Fe中間自旋態以增強氧還原

NavyLIu NavyLIu 2024-10-01

調節FeN₄結構的自旋態對于增強電催化氧還原反應（ORR）至關重要。近日，北京師范大學孫根班合成了Ti₄N₃Cl_x和Ti₄N₃O_x-MXenes，并用酞菁鐵（FePc）官能化，分別形成具有FeN₄-Cl-Ti和FeN₄-O-Ti結構的模型催化劑。

本文要點：

1) 在Ti₄N₃Cl_x/FePc復合材料中形成的FeN₄-Cl-Ti結構能夠精確地將FeN₄自旋態從低自旋調節到中等自旋，從而顯著提高ORR性能。相比之下，Ti₄N₃O_x/FePc中的FeN₄-O-Ti結構顯示出較弱的自旋態調節，導致相對較低的ORR活性。

2 ) 與FePc和Ti₄N₃O_x/FePc相比，Ti₄N₃Cl_x/FePc表現出優異的電化學性能，ORR半波電位為+0.91 V，并且鋅空氣電池的功率密度翻了一番（214.5 mW cm^-2）。理論研究發現，Ti₄N₃Cl_x/FePc中弱場配體修飾FeN₄-Cl-Ti結構誘導的中間自旋態有助于電子填充由Fe 3dz²和O 2π*軌道組成的反鍵軌道，從而大大增強了O?活化和ORR活性。