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開發(fā)用于CO氧化的高活性Pd單原子催化劑對于環(huán)境保護和基礎(chǔ)研究都非常重要，但是單原子Pd催化劑面臨著非常有限的催化反應(yīng)活性和熱穩(wěn)定性。

有鑒于此，華盛頓州立大學(xué)化學(xué)工程和生物工程系、西北太平洋國家實驗室王勇教授、王化民等報道一種熱力學(xué)穩(wěn)定的以TiO₂作為載體的Pd單原子催化劑，通過H₂處理調(diào)節(jié)Pd原子的配位，在CO催化氧化反應(yīng)中表現(xiàn)增強的催化活性。

本文要點

（1）

作者通過詳細的表征技術(shù)研究發(fā)現(xiàn)H₂處理的Pd單原子催化劑減少了最近的Pd-O配位數(shù)目，形成短程Pd-Ti配位結(jié)構(gòu)，因此顯著的改善Pd單原子的穩(wěn)定性，甚至是高溫穩(wěn)定性。

（2）

在CO催化氧化反應(yīng)中，發(fā)現(xiàn)一部分Pd-Ti配位變成與O或CO配位。獨特的Pd局部配位環(huán)境能夠促進CO吸附，改善相鄰氧物種的活性，因此產(chǎn)生優(yōu)異的催化活性。

發(fā)現(xiàn)H₂處理的Pd單原子催化劑在120 ℃的TOF比O₂處理的Pd單原子催化劑或者其他Pd/Pt單原子催化劑高1個數(shù)量級。這些研究結(jié)果有助于設(shè)計工業(yè)應(yīng)用以及環(huán)境領(lǐng)域的高性能單原子催化劑。

參考文獻

Yubing Lu, Fan Lin, Zihao Zhang, Coogan Thompson, Yifeng Zhu, Nassar Doudin, Libor Kovarik, Carlos E. García Vargas, Dong Jiang, John L. Fulton, Yiqing Wu, Feng Gao, Zdenek Dohnálek, Ayman M. Karim, Huamin Wang*, and Yong Wang*, Enhancing Activity and Stability of Pd-on-TiO₂ Single-Atom Catalyst for Low-Temperature CO Oxidation through in Situ Local Environment Tailoring, J. Am. Chem. Soc. 20204

DOI: 10.1021/jacs.4c07861

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c07861