HER催化反應(yīng)的性能需要打破Sabatier規(guī)則,通常是通過調(diào)控金屬-載體的電子相互作用(EMSI)。
有鑒于此,中國(guó)地質(zhì)大學(xué)楊澤惠副教授、武漢紡織大學(xué)羅芳、包海峰等報(bào)道發(fā)現(xiàn)使用WS2作為Pt的載體,構(gòu)筑Pt@WS2催化劑,在酸性HER電催化反應(yīng)中僅需31 mV達(dá)到10 mA cm-2電流密度,性能(質(zhì)量活性)比標(biāo)桿Pt/C催化劑高2.5倍。
本文要點(diǎn)
(1)
通過改變pH測(cè)試電催化活性,以及H2-TPD表征、原位Raman光譜表征,說明HER電催化反應(yīng)機(jī)理包含氫溢流作用。WS2載體能夠?qū)t產(chǎn)生增強(qiáng)的氫結(jié)合能,因此提高Pt位點(diǎn)附近的氫濃度,并且通過上升的d能帶中心位置的能帶結(jié)構(gòu)以及生成氫氣的Gibbs自由能減少的現(xiàn)象得以驗(yàn)證說明。
(2)
對(duì)于不同Pt層催化劑,WS2對(duì)Pt層的Gibbs自由能影響(-0.5 eV layer-1)比炭黑對(duì)Pt層的Gibbs自由能影響(-0.88 eV layer-1)更低,因此WS2具有更高的Pt利用效率。理論計(jì)算結(jié)果顯示氫溢流能夠?qū)t@WS2的第3層Pt原子產(chǎn)生影響。此外,隨著氫覆蓋度的增加,Pt@WS2催化劑的反應(yīng)能壘降低。
參考文獻(xiàn)
Yumei Feng, Yuhua Xie, Yingjie Yu, Yazhou Chen, Qingting Liu, Haifeng Bao, Fang Luo, Shuyuan Pan, Zehui Yang, Electronic Metal-Support Interaction Induces Hydrogen Spillover and Platinum Utilization in Hydrogen Evolution Reaction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202413417
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202413417