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修飾在氮摻雜碳載體中的Fe單原子催化劑是最具代表性的CO₂RR單原子催化劑，雖然單原子催化活性位點的結構比較簡單，但是人們對于Fe-N-C催化還原CO₂制備CO的機理仍然存在爭議。這些爭議包括三點：首先人們對于CO₂還原為CO的決速步驟（RDS）存在爭議。其次，理論計算和實驗結果的結果對于高過電勢的Fe位點在CO毒化作用下仍然具有高活性比較困惑。另外，目前仍然不知道如何解釋高電勢對HER的選擇性高于CO₂RR。

有鑒于此，新加坡南洋理工大學李述周教授等報道Fe-N-C催化劑的新型CO₂RR機理。

本文要點

（1）

作者開發的這種CO₂RR新型機理是受到生物體系的動態變化的催化活性的靈感。通過DFT理論計算和蒙特卡洛分子動力學模擬，發現RDS決速步驟不是固定不變的，而實隨著過電勢的改變而變化。

（2）

提出的雙重機理能夠解釋CO毒化金屬位點仍然具有高催化活性的原因，并且能夠解釋高過電勢HER選擇性比CO₂RR更高。這項研究為理解這種重要催化劑的長期存在爭議提供方案，促進了人們研究反應機理的時候需要考慮催化活性位點的動態性質。

參考文獻

Nam Van Tran, Jiyuan Liu, Shuzhou Li, Dynamic Adaptation of Active Site Driven by Dual-side Adsorption in Single-Atomic Catalysts During CO₂ Electroreduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202411765

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202411765