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太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)CO₂還原制備乙烯C₂₊產(chǎn)物是實(shí)現(xiàn)碳中和的代表性策略，但是由于緩慢的電子轉(zhuǎn)移以及復(fù)雜的C-C偶聯(lián)反應(yīng)，如何使用Cu催化劑從CO₂和H₂O高效率的選擇性生成乙烯仍然具有非常大的挑戰(zhàn)。

有鑒于此，新加坡國(guó)立大學(xué)劉斌教授、林志群教授、南京大學(xué)鄒志剛院士、姚穎方教授等報(bào)道通過(guò)精細(xì)的設(shè)計(jì)，在富含硫缺陷的MoS_x/Fe₂O₃納米片光催化劑，通過(guò)界面缺陷作為串聯(lián)的催化活性位點(diǎn)，促進(jìn)不對(duì)稱C-C偶聯(lián)，實(shí)現(xiàn)了高效的光催化還原CO₂制備乙烯，催化體系無(wú)需Cu、貴金屬、犧牲試劑。

本文要點(diǎn)

（1）

界面S缺陷能夠?qū)е孪噜彶伙柡团湮籗原子形成Fe-S化學(xué)鍵，形成快速電子轉(zhuǎn)移通道，構(gòu)筑Z型能帶結(jié)構(gòu)。這種S缺陷能夠發(fā)生強(qiáng)烈的耦合相互作用，生成Mo-Fe雜核固氮酶類似結(jié)構(gòu)，將d能帶位置上移。

（2）

這種生物啟發(fā)界面結(jié)構(gòu)能夠通過(guò)d-p雜化遏制*CO和*COH之間的經(jīng)典排斥作用，改善不對(duì)稱C-C偶聯(lián)反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了0.565 %的太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能的效率，產(chǎn)物中乙烯的選擇性達(dá)到84.9 %。通過(guò)進(jìn)一步MoS_x/WO₃結(jié)構(gòu)強(qiáng)化，這個(gè)設(shè)計(jì)材料優(yōu)化界面電子轉(zhuǎn)移，發(fā)展了不含Cu或貴金屬的CO₂還原制備C₂₊催化劑。

參考文獻(xiàn)

Wentao Song, Cheng Wang, Yong Liu, Kok Chan Chong, Xinyue Zhang, Tie Wang, Yuanming Zhang, Bowen Li, Jianwu Tian, Xianhe Zhang, Xinyun Wang, Bingqing Yao, Xi Wang, Yukun Xiao, Yingfang Yao*, Xianwen Mao, Qian He, Zhiqun Lin*, Zhigang Zou*, and Bin Liu*, Unlocking Copper-Free Interfacial Asymmetric C–C Coupling for Ethylene Photosynthesis from CO₂ and H₂O, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c10023

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c10023