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上海交大&上海科技&同濟大學JACS:手性Ag電催化還原CO2制備多碳產物
納米技術 納米 2024-10-03

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使用Cu之外的催化劑電催化還原CO2制備多碳化合物具有挑戰。Ag催化劑是常見的金屬催化劑,能夠電催化還原CO2生成CO。目前,由于C-C偶聯反應的*OCCO中間體能壘非常高,因此C-C偶聯反應難以發生,導致還沒有文獻能夠使用Ag催化還原CO2生成多碳產物。

有鑒于此,上海交通大學車順愛教授、韓璐教授、田長麟教授、Yuxi Fang、上海科技大學馬延航副教授、同濟大學段瑛瀅等報道手性Ag納米結構催化劑薄膜CNAFs(chiral nanostructured Ag films)能夠調節形成平行的電子自旋,促進生成三重態OCCO中間體,納米結構的螺旋晶格能夠降低*OCCO的反應能量,促進C-C偶聯和*OCCO加氫生成C2+產物。

本文要點

(1)

使用苯丙氨酸作為打破對稱性的試劑,通過電化學沉積法制備螺旋晶格畸變CNAFs納米片。在12.5 atm CO2的KHCO3電解液進行電催化,生成C2+產物的法拉第效率達到~4.7 %,生成的C2+產物包括C2H4, C2H6, C3H8, C2H5OH, CH3COOH。

(2)

這項研究發現手性納米結構材料能夠調節催化反應的功能,促進生成三重態中間體和產物。


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參考文獻

Wanning Zhang, Jing Ai, Tianwei Ouyang, Lu Yu, Aokun Liu, Lu Han*, Yingying Duan*, Changlin Tian*, Chaoyang Chu, Yanhang Ma*, Shunai Che*, and Yuxi Fang*, Chiral Nanostructured Ag Films for Multicarbon Products from CO2 Electroreduction, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c08445

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c08445


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