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氮氧化物（NO_x）在氮循環體系中非常重要，是使用清潔電力并且進行可再生合成高附加值化學品的原料。但是如何通過精確構筑N-N單鍵，選擇性的將NO_x轉化為多氮產物（比如N₂H₄）是個巨大的挑戰。

有鑒于此，中國科學院化學所韓布興院士、孫曉甫研究員等報道在溫和反應條件實現電化學NO_x轉化為NH₃，隨后通過酮介導將NH₃轉化為N₂H₄。

本文要點

（1）

這個反應實現了令人印象深刻的NO_x-N₂H₄選擇性（選擇性達到88.7 %）。研究了酮介導N-N偶聯反應機理，發現二苯乙烯酮（Diphenyl ketone）是個效果很好的介導分子，具有合適的立體結構和共軛效應，能夠可控進行N-N偶聯。乙腈溶劑能夠通過氫鍵作用穩定和活化關鍵的亞胺中間體。

（2）

實驗結果說明WO₃催化劑形成的Ph₂CN*中間體作為單體，通過晶格氧的脫氫機理，能夠高選擇性的進行N-N偶聯。WO₃催化劑和DPK介導分子具有非常好的循環性，因此能夠作為一種具有前景的N₂H₄綠色合成工藝。

參考文獻

Jia, S., Zhang, L., Liu, H. et al. Upgrading of nitrate to hydrazine through cascading electrocatalytic ammonia production with controllable N-N coupling. Nat Commun 15, 8567 (2024). 

DOI: 10.1038/s41467-024-52825-1

https://www.nature.com/articles/s41467-024-52825-1