鎳基催化劑具有非常高的甲烷干法重整(DRM)催化活性,但是因?yàn)闊Y(jié)和/或積碳導(dǎo)致鎳催化劑迅速失活。
有鑒于此,美國(guó)橡樹(shù)嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Felipe Polo-Garzon等報(bào)道提出了一種直接的方法,通過(guò)加強(qiáng)金屬-載體相互作用來(lái)錨定分散的鎳位點(diǎn),從而使鎳活性位點(diǎn)嵌入脫鋁的β沸石中,具有優(yōu)異的穩(wěn)定性和DRM催化反應(yīng)速率。
樣品的制備過(guò)程包括脫鋁β分子篩和硝酸鎳混合物固態(tài)研磨,然后在精確控制的氣流條件下煅燒。結(jié)合原位XAS和從頭計(jì)算模擬,說(shuō)明催化劑合成過(guò)程中有效去除副產(chǎn)物能夠加強(qiáng)Ni-Si相互作用,從而在運(yùn)行100小時(shí)后抑制結(jié)焦和燒結(jié)。
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瞬態(tài)同位素動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)揭示了鎳物種的TOF差異,并解釋了催化反應(yīng)性能的變化趨勢(shì)。這項(xiàng)工作建立了非常簡(jiǎn)單的合成方案,有助于沸石負(fù)載鎳位點(diǎn)中金屬-載體相互作用的影響的基本理解,能夠促進(jìn)人們研究如何調(diào)整相互作用得到性能優(yōu)異的DRM性能。
參考文獻(xiàn)
Zhang, J., Li, Y., Song, H. et al. Tuning metal-support interactions in nickel–zeolite catalysts leads to enhanced stability during dry reforming of methane. Nat Commun 15, 8566 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-50729-8
https://www.nature.com/articles/s41467-024-50729-8