電化學還原硝酸鹽為合成氨提供了一種具有前景、符合可持續發展和分散式的方法。但是,硝酸鹽還原反應面臨的關鍵挑戰是反應的能量效率低,需要較低的工作電壓(與可逆氫電極相比≥-0.2 V)才具有較高的氨收率和較高的法拉第效率。
有鑒于此,洪波魯爾大學Wolfgang Schuhmann等提出了一種雙金屬Co-B/Ru12電催化劑,這個催化劑利用Co-B和Ru的互補效應調節吸附氫的數量,有利于在低過電位下啟動硝酸鹽還原反應的氫化過程。
與可逆氫電極相比,這種效應使催化劑在0 V下對氨的法拉第效率達到90.4±9.2 %,半電池能量效率達到40.9±4 %。與可逆氫電極相比,催化劑的原位電化學重建有助于在-0.2 V下將氨收率提高到15.0±0.7 mg h-1 cm-2。
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更加重要的式,作者通過單體電化學結合相同位置的透射電子顯微鏡,系統研究硝酸鹽還原反應中催化劑活性位點數目增加與催化劑結構轉變的關系。
參考文獻
Zhang, J., Quast, T., Eid, B. et al. In-situ electrochemical reconstruction and modulation of adsorbed hydrogen coverage in cobalt/ruthenium-based catalyst boost electroreduction of nitrate to ammonia. Nat Commun 15, 8583 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-52780-x
https://www.nature.com/articles/s41467-024-52780-x