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快速的體電荷復(fù)合和結(jié)構(gòu)普通的表面催化位點(diǎn)嚴(yán)重限制了光催化反應(yīng)的活性。

有鑒于此，中國(guó)地質(zhì)大學(xué)黃洪偉教授等將宏觀自發(fā)極化和CdS單晶納米棒的原子位點(diǎn)工程結(jié)合解決了體相電荷復(fù)合的問(wèn)題，實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的光催化制備H₂。

本文要點(diǎn)

（1）

CdS納米棒沿極軸定向生長(zhǎng)，有序排列的大量極性結(jié)構(gòu)通過(guò)疊加，形成強(qiáng)極化電場(chǎng)（增強(qiáng)20.1倍），提高了體相的電荷分離效率，電荷分離效率高達(dá)72.4%（80.4倍）。

極化電場(chǎng)通過(guò)CdS基底的逐步極化增強(qiáng)有序的降低Pt原子的結(jié)合能，從而改變了Pt單中心的化學(xué)狀態(tài)，使Pt的現(xiàn)場(chǎng)電子密度從10.232增加到10.261 e^-，并且提高*H關(guān)鍵中間體的電子密度，能夠?qū)olmer-Tafel/Volmer-Heyrovsky反應(yīng)途徑生成H₂的能壘顯著降低。

（2）

具有原子分散Pt位點(diǎn)的高極化CdS納米棒在λ=420 nm時(shí)表現(xiàn)118.5 mmol g^-1 h^-1的出色H₂產(chǎn)率和57.7 %的表觀量子效率，以及57798.4 h^-1的創(chuàng)紀(jì)錄的H₂轉(zhuǎn)化TOF，是制H₂性能最好的光催化劑之一。這項(xiàng)工作展示了極化作用在調(diào)節(jié)電荷分離和催化反應(yīng)中的作用。

參考文獻(xiàn)

Zijian Zhu, Jingcong Hu, Cheng Hu, Yue Lu, Shengqi Chu, Fang Chen, Yihe Zhang, Hongwei Huang, Oriented Crystal Polarization Tuning Bulk Charge and Single‐Site Chemical State for Exceptional Hydrogen Photo‐Production, Adv. Mater. 2024

DOI: 10.1002/adma.202411339

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202411339