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使用生物質(zhì)氧化反應(yīng)代替水氧化反應(yīng)是實(shí)現(xiàn)生物質(zhì)轉(zhuǎn)化和有效產(chǎn)氫的最佳方法。

近日，南京大學(xué)Zhaosheng Li報(bào)道了帶有NiOOH助催化劑的Fe₂O₃光陽極在光電化學(xué)氧化5-羥甲基糠醛(HMF)為2,5-呋喃二甲酸(FDCA)方面表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。

文章要點(diǎn)

1）HMF的轉(zhuǎn)化效率達(dá)到98.5%，而FDCA的選擇性為94.2%。

2）研究人員發(fā)現(xiàn)HMF通過自發(fā)質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移(PCET)過程與Ni基催化劑的高價(jià)相一起氧化。高價(jià)相物種的懸空氧和橋接氧作為質(zhì)子接受位點(diǎn)。

3）此外，研究人員指出催化劑和醇之間的去質(zhì)子鍵解離自由能差異是PCET過程的熱力學(xué)觸發(fā)因素。這項(xiàng)研究為醇氧化反應(yīng)提供了合理的解釋，有利于設(shè)計(jì)生物質(zhì)轉(zhuǎn)化系統(tǒng)。

參考文獻(xiàn)

Bin Gao, et al, Proton-Coupled Electron Transfer in Photoelectrochemical Alcohol Oxidation Enhanced by Nickel-based Cocatalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202413298

DOI: 10.1002/anie.202413298

https://doi.org/10.1002/anie.202413298