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利用太陽能通過氧還原反應（ORR）和水氧化反應（WOR）雙通道生產H₂O₂是綠色環保、可持續的，但卻受到反應動力學緩慢的嚴重限制。構建具有有效活性中心的光催化劑是突破動力學瓶頸的捷徑，意義重大。

在此，山東師范大學Bo Tang，中科院上海高研院Peng Yang合成了兩種新型中性菲啶基共價有機骨架（PD-COF1和PD-COF2）用于光合作用H₂O₂。

文章要點

1）與不含菲啶的對應物（AN-COF）相比，PD-COF1和PD-COF2的H₂O₂光合活性明顯提高。在無犧牲劑的空氣和純水中，氙氣燈和自然光下，PD-COF2的H₂O₂光生速率分別為6103和3646 μmol g^-1 h^-1。

2）進一步的實驗和理論檢驗表明，將菲啶單元引入COF可以平穩地調節載流子動力學，并且在熱力學上有利于在ORR和WOR路徑中分別生成關鍵的OOH*和OH*中間體。此外，這是中性菲啶部分首次作為2e-WOR的光氧化單元，以實現H₂O₂光生成。

當前的工作為探索高性能制備H₂O₂的新型催化中心提供了啟示。

參考文獻

Jie-Yu Yue, et al, Phenanthridine-based Covalent Organic Frameworks for Boosting Overall Solar H2O2 Production, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202417115

DOI: 10.1002/anie.202417115

https://doi.org/10.1002/anie.202417115