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光催化是一個復雜的過程，涉及多種物理和化學因素，而且在不同的時間和空間尺度上產生作用。確定影響光催化劑性能的主要因素是光催化領域的關鍵挑戰之一。

有鑒于此，中國科學院大連化物所章福祥研究員等報道合成了一系列具有不同A位稀土原子（R=Pr、Nd、Sm和Gd）的鈣鈦礦RTaON₂半導體作為模型光催化劑，討論A位元素調控影響其局部結構以及物理和化學性質，并且深入了解光催化Z-scheme全分解水（OWS）的決速步驟。

本文要點

（1）

研究發現，隨著A位陽離子離子半徑的減小，RTaON₂化合物表現出光吸收的連續藍移，并伴隨著光生載流子壽命的縮短，這表明A位原子對光吸收和電荷分離過程有顯著影響。另一方面，發現A位原子取代顯著調控價帶位置和表面氧化動力學。

 （2）

通過使用Pt改性的RTaON₂作為析氫光催化劑，發現光催化Z型光催化反應的產氫活性是由其表面氧化過程決定的，而不是由光吸收或電荷分離決定的。

這項研究首次對光催化Z方案OWS過程中的速率決定步驟給出了實驗結果演示，對其他高效太陽能到化學能轉換系統的設計和開發具有指導意義。

參考文獻

Hai Zou, Yu Qi, Shiwen Du, Yunfeng Bao, Xueshang Xin, Wenjun Fan, Yejun Xiao, Shengye Jin, Zhaochi Feng, and Fuxiang Zhang*, Insight into the Rate-Determining Step in Photocatalytic Z-Scheme Overall Water Splitting by Employing A Series of Perovskite RTaON₂ (R = Pr, Nd, Sm, and Gd) as Model Photocatalysts, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c08001

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c08001