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人們一直對金屬納米粒子的結(jié)構(gòu)精確度非常感興趣，但是如何實(shí)現(xiàn)原子精度仍然是一個重大挑戰(zhàn)。

有鑒于此，中南大學(xué)劉超副教授、顏軍教授、山東理工大學(xué)王立開等報道了兩個高核度Cu（I）納米簇（NC）的分級組裝過程。通過采用多配體協(xié)同穩(wěn)定策略，我們分離出了一系列硫代杯[4]芳烴（TC4A）/炔基共保護(hù)的Cu(I)納米簇（Cu_x，其中x=9,13,17,22）。

本文要點(diǎn)

（1）

這些納米簇由{Cu₄(TC₄A)}和炔基穩(wěn)定的Cu₅L₆的基本構(gòu)建單元以各種比例錯綜復(fù)雜地組裝而成。通過捕獲原位生成的活性陰離子模板，如O₂^-、Cl^-或C₂^2-，我們進(jìn)一步探索了這些簇的二級結(jié)構(gòu)自組裝。Cu₁₃用作構(gòu)建Cu38和Cu₄₃的二次組裝模塊，達(dá)到包裹在大環(huán)配體中的Cu(I)納米團(tuán)簇表現(xiàn)出迄今為止報道的最高核活性。

（2）

在CO₂電還原過程中，Cu₃₈在-1.57 V vs RHE下對碳?xì)浠衔锏姆ɡ谛蕿?2.01%，對C₂H₄的效率為34.03%，對CH₄的效率為27.98%。

這種性能是非常極為罕見、大型、原子精確的金屬納米團(tuán)簇（核度>30），能夠催化形成高度電還原的碳?xì)浠衔锂a(chǎn)物。這項研究引入了一種通過分級組裝方法構(gòu)建高核度Cu(I)納米團(tuán)簇的新方法，并研究了它們在CO₂電催化轉(zhuǎn)化為烴中的潛力。

參考文獻(xiàn)

Wen-Lei Mu, Lanyan Li, Xu-Zi Cong, Xinyu Chen, Pengkun Xia, Qingyi Liu, Likai Wang*, Jun Yan*, and Chao Liu*. Hierarchical Assembly of High-Nuclearity Copper(I) Alkynide Nanoclusters: Highly Effective CO₂ Electroreduction Catalyst toward Hydrocarbons, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c07518

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c07518