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利用人工光合技術(shù)直接轉(zhuǎn)化煙氣中的CO₂是CO₂資源利用的一種綠色途徑。然而，由于在稀釋的CO₂氣氛中光催化劑的活性降低，實(shí)現(xiàn)從煙道氣中有效減少CO₂仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

近日，哈爾濱理工大學(xué)Ming Zhang，華南師范大學(xué)Ya-Qian Lan設(shè)計(jì)并合成了一系列雙金屬salen基共價(jià)有機(jī)框架(MM-Salen-COFs，M:Zn，Ni，Cu)用于人工光合稀釋CO₂還原，并證實(shí)了它們相對(duì)于單金屬M(fèi)-Salen-COFs的優(yōu)勢(shì)。

文章要點(diǎn)

1）結(jié)果表明，在純CO₂氣氛下，具有雙Zn中心的ZnZn-Salen-COF表現(xiàn)出顯著的可見光驅(qū)動(dòng)CO₂-CO轉(zhuǎn)化率，為150.9 μmol g^-1 h^-1，比單一金屬Zn-Salen-COF的轉(zhuǎn)化率高約6倍。

2）值得注意的是，雙金屬ZnZn-Salen-COF在模擬煙氣條件(15%CO₂)的稀釋CO₂氣氛下仍表現(xiàn)出102.1 μmol g^-1 h^-1的有效CO₂轉(zhuǎn)化活性，這是在相同反應(yīng)條件下COFs基和COFs基光催化劑中的最高活性。

3）進(jìn)一步的研究和理論計(jì)算表明，ZnZn-SalenCOF中相鄰雙金屬位點(diǎn)之間的協(xié)同效應(yīng)促進(jìn)了低濃度CO₂的吸附和活化，從而降低了速率決定步驟的能壘。

參考文獻(xiàn)

Hong Dong, et al, Dual Metallosalen-based Covalent Organic Frameworks for Artificial Photosynthetic Diluted CO2 Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202414287

DOI: 10.1002/anie.202414287

https://doi.org/10.1002/anie.202414287