了解固體/液體電化學界面上界面羥基(OH)的特征對于理解協同催化至關重要。但是,在原子水平上理解界面OH和相鄰反應物之間的空間距離對反應動力學的影響仍然具有挑戰性。
有鑒于此,中國科學技術大學姚濤教授、丁韜研究員、Xiaokang Liu等報道使用非原位紅外納米光譜和原位紅外光譜技術,觀測非均相雙原子位點催化劑,發現與距離有關的催化位點協同相互作用。
這些光譜技術實現了協同物種空間分布的直接識別,并揭示了OH根據雙位點催化劑中的位點距離促進反應物脫質子化過程。
通過調節Ir-Co的原子間距離,發現在7.9 ?的最佳距離下,OH的產生和消耗之間的動態平衡,因此實現了高效協同催化作用。
在更遠或更短的距離,由于空間上難以接觸,并且OH與中間體的對抗,導致OH中間體積累,削弱了協同效應。
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以甲酸氧化為研究目標,發現催化位點的空間距離和質量活性之間的火山形曲線。這一概念能夠擴展到親氧型金屬,比如Ir-Ru原子對,這項研究發現的火山曲線和動態平衡證明空間距離具有普遍性的意義。
參考文獻
Shuaiwei Jiang, Jiawei Xue, Tong Liu, Hui Huang, Airong Xu, Dong Liu, Qiquan Luo, Jun Bao, Xiaokang Liu*, Tao Ding*, Zheng Jiang, and Tao Yao*, Visualization of the Distance-Dependent Synergistic Interaction in Heterogeneous Dual-Site Catalysis, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c10613
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c10613