合理設計性能優異的光催化體系,直接的捕獲和原位轉化煙氣的稀釋CO2是實現碳中和的一種有前景但具有挑戰性的方法。有鑒于此,華南師范大學蘭亞乾教授、哈爾濱理工大學張鳳鳴教授等報道一種新型的主-客體光催化劑,該催化劑將能夠富集CO2的離子液體和光催化活性的金屬有機框架PCN-250-Fe2M(M=Fe,Co,Ni,Zn,Mn)復合,用于光化學氣-固相還原濃度稀釋的CO2。
[Emim]BF4(39.3 wt%)@PCN-250-Fe2Co在純CO2氣氛下表現出創紀錄高的CO2對CO的還原反應效率(313.34 μmol g?1 h?1),在稀釋的CO2(15 %)表現約100 %的CO選擇性,轉化率達到153.42 μmol g-1 h?2。
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使用1.0 g催化劑和天然太陽光照射進行放大實驗,純CO2和稀釋的CO2(15%)的濃度可以分別降低到85 %和10 %以下,表明其工業應用潛力。進一步的實驗和理論計算表明,離子液體不僅有利于CO2富集,而且與PCN-250-Fe2Co中的CO2+位點產生協同效應,因此CO2轉化為CO的速率決定步驟吉布斯能壘顯著的降低。
參考文獻
Wang, Y., Wei, JX., Tang, HL. et al. Artificial photosynthetic system for diluted CO2 reduction in gas-solid phase. Nat Commun 15, 8818 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-53066-y
https://www.nature.com/articles/s41467-024-53066-y