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氧化亞銅（Cu₂O）基催化劑在硝酸鹽（NO₃^-）電化學還原為氨（eNO₃RA）方面表現出有前景的活性，但是Cu⁺物種的電化學不穩定性可能導致耐久性不好，阻礙了對結構性能關系的探索。

有鑒于此，中國科學院生態環境研究中心俞文正研究員等提出了一種有效的策略，通過將Cr⁴⁺摻入Cu₂O，構建Cr⁴⁺-O-Cu⁺結構來穩定Cu⁺，在電催化還原硝酸鹽合成氨的反應中表現優異性能。 

本文要點

（1）

原位和準原位表征的結果說明，通過強烈的Cr⁴⁺-O-Cu⁺相互作用保持Cu⁺物種，這種相互作用抑制晶格氧的溶解。確定了Cr⁴⁺-O-Cu⁺原位生成的Cr³⁺-O-Cu⁺是eNO₃RA的雙活性位點，其中Cu⁺位點活化含氮中間體，Cr³⁺中心作為快速水解離的電子質子介質。

（2）

理論研究進一步表明，亞穩態Cr³⁺-O-Cu⁺有利于關鍵*ON中間體從吸熱氫化反應變成ONH途徑的放熱反應，并促進隨后以低能壘NH₃脫附。具有最高91.6%法拉第效率的優異eNO₃RA性能，而且通過與陽極硫化氧化反應結合，能夠制備NH₃和硫回收。

參考文獻

Kai Zhang, Bo Li, Fengchen Guo, Nigel Graham, Wenhui He, Wenzheng Yu, Unveiling the Dual Role of Oxophilic Cr⁴⁺ in Cr‐Cu₂O Nanosheet Arrays for Enhanced Nitrate Electroreduction to Ammonia, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202411796

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202411796