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穩(wěn)定特定中間體以生產(chǎn)CH₄仍然是太陽能驅動的二氧化碳減排的主要挑戰(zhàn)。有鑒于此，暨南大學張淵明教授、朱毅教授、河南師范大學蘇小方、清華大學魏永革教授等報道g-C₃N₄用飽和或者空缺的磷鎢酸鹽（PW_x，x=12,11,9）改性，調(diào)控CO₂還原途徑，實現(xiàn)了高選擇性合成CH₄。

本文要點

（1）

磷鎢酸鹽空隙的增加導致更高的CH₄收率和選擇性，PW₉/g-C₃N₄的CH₄選擇性高達80 %，釋放速率為40.8 μmol·g^-1·h^-1。相反，單獨的g-C₃N₄和PW_x的CH₄的產(chǎn)量可忽略。CO₂轉化為CH₄遵循串聯(lián)催化過程。CO₂最初在g-C₃N₄上活化，形成*CO中間體，同時由g-C₃N₄的光生電子轉移到PW_x。然后，還原的PW_x捕獲*CO，隨后將其氫化為CH₄。通過注入兩個光生電子，PW₉能夠吸附和活化*CO。但是，由于占據(jù)的分子軌道的能量較小，還原的PW₁₂和PW₁₁不能吸附*CO，因此PW_x/g-C₃N₄（x=12,11）的活性比PW₉/g-C₃N₄低。

（2）

這項工作提供了新的看法，通過利用多金屬氧酸鹽的空隙來增強多金屬氧酸酯中金屬與關鍵中間體的相互作用，從而實現(xiàn)了高選擇性CO₂光還原為CH₄。

參考文獻

Qian Zhu, Zhaohui Li, Tao Zheng, Xingxing Zheng, Si Liu, Shen Gao, Xionghui Fu, Xiaofang Su, Yi Zhu, Yuanming Zhang, Yongge Wei, High-Selectivity Tandem Photocatalytic Methanation of CO₂ by Lacunary Polyoxometalates-Stabilized *CO Intermediate, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202413594

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202413594