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光催化CH₄氧化為CH₃OH是具有前景的可再生天然氣利用技術(shù)，能夠緩解溫室效應(yīng)。但是目前在低溫使用O₂作為氧化劑進(jìn)行CH₄合成甲醇仍具有非常大的挑戰(zhàn)。

有鑒于此，浙江大學(xué)謝鵬飛教授、中國(guó)科學(xué)院煤化學(xué)研究所Kuan Lu、華東理工大學(xué)戴升教授等報(bào)道受到可溶的甲烷單加氧酶的結(jié)構(gòu)以及反應(yīng)機(jī)理，制備了一種模擬生物的光催化劑，在氮化碳載體上修飾Fe衛(wèi)星單原子和Fe₂O₃納米簇。

本文要點(diǎn)

（1）

這種模擬生物的催化劑在光催化轉(zhuǎn)化甲烷的反應(yīng)中實(shí)現(xiàn)了98.5 %的甲醇選擇性，CH₃OH的產(chǎn)量達(dá)到5.02 mmol g_cat^-1 h^-1。反應(yīng)機(jī)理研究發(fā)現(xiàn)Fe₂O₃團(tuán)簇和Fe單原子之間的協(xié)同作用能夠作為O₂活化和CH₄部分氧化的雙位點(diǎn)。

（2）

Fe₂O₃納米簇光激發(fā)的能帶比較窄，能夠?qū)㈦娮雍唾|(zhì)子輸送到Fe原子位點(diǎn)，因此促進(jìn)ORR反應(yīng)合成甲醇的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。

參考文獻(xiàn)

Yueyuan Xu, Xianfeng Shen, Shuai Guo, Yao Lv, Ke Wang, Yao Shi, Yukun Li, Mi Yan, Peng Zhang, Sheng Dai, Kuan Lu, Pengfei Xie, Iron Oxide Clusters as Electron Donors Under Light Enhance Oxygen Reduction Kinetics at Atomically Dispersed Fe for Photocatalytic CH₄ Partial Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202419075

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202419075