單原子催化劑（SAC）在各種反應中表現出優異的原子效率和催化性能，但穩定性較差。理解結構-穩定性關系是穩定性優化的先決條件，但由于降解過程和反應環境的復雜性，很少被探索。有鑒于此，東南大學王金蘭教授、凌崇益副教授等利用先進的恒電位密度泛函理論計算，成功建立了氮摻雜碳載體SACs（MN4 SACs）在CO2還原反應的結構-穩定性關系。
考慮不同因素的系統機制研究確定了初始氫吸附在配位N原子上在催化穩定性中的關鍵作用，其中吸附的可行性最終決定了金屬原子的溶解。在此基礎上，構造了一個由電子數目和電負性構成的簡單描述符，能夠對SAC的穩定性準確快速的預測。
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此外，提出了通過調控局部幾何結構提高穩定性，同時不改變活性中心的策略，并得到了相關實驗的驗證。這些研究發現填補了目前理解SAC電催化條件中穩定性的空白，有助于推動SAC應用于可持續能源轉換。
參考文獻
Structure–Stability Relation of Single-Atom Catalysts under Operating Conditions of CO2 Reduction, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c11516
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c11516
