水電氧化生成H2O2是生產H2O2的重要方法,在工業上得到廣泛應用。但其機理尚有爭議,吸附在電極表面的羥基HO(ads)被認為是重要的中間體。
近日,南京工業大學Yuhui Chen,南京大學Shicheng Yan利用原位拉曼光譜和差示電化學質譜研究了水在Pt電極上氧化成H2O2的機理,發現過氧鍵主要來源于兩個CO32-通過C2O62-中間體的偶聯。
文章要點
1)通過定量分析產物中的18O同位素,我們發現93%的H2O2是通過CO32-偶聯途徑形成的,7%的H2O2來自OH(ads)-CO3??途徑。OH(ads)-OH(ads)偶聯途徑的貢獻可以忽略不計。
2)對各種電極的比較表明,CO3(ads)在電極表面的強吸附是必不可少的。研究人員結合商用陰極催化劑在氧還原過程中產生H2O2,組裝出一個流動電池,其中陰極和陽極同時產生H2O2。在1 A cm?2電流密度和2.3V電池電壓下,H2O2的法拉第效率為150%。
參考文獻
Zhu, H., Lv, X., Wu, Y. et al. Carbonate-carbonate coupling on platinum surface promotes electrochemical water oxidation to hydrogen peroxide. Nat Commun 15, 8846 (2024).
DOI:10.1038/s41467-024-53134-3
https://doi.org/10.1038/s41467-024-53134-3