還原的質子耦合電子轉移(PCET)過程在許多合成過程和自然界的氧化還原過程中都是非常重要的過程,發(fā)展PCET催化體系受到人們的廣泛關注,特別是通過光激發(fā)的方式產(chǎn)生活性氧,將太陽能轉化為化學能。但是這種方法由于競爭性的生成H2反應,導致這個反應變得非常大的挑戰(zhàn)。
有鑒于此,格拉納達大學Pablo Garrido-Barros等報道Zr催化劑的可見光激發(fā)態(tài)能夠有效的還原多重化學鍵。
反應機理研究發(fā)現(xiàn)其中的電荷分離過程產(chǎn)生激發(fā)態(tài)電子和酸性質子,促進PCET過程。作者通過多種不同反應物的光催化反應,測試這種光催化反應的性能。研究結果顯示這種分子催化劑能夠設計形成非常強的光催化PCET介導還原催化反應。
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此外,這個PCET機理能夠與Zr分子催化劑結合用于光氧化還原反應。
參考文獻
Pedro J. Jabalera-Ortiz, Cristina Perona, Mercedes Moreno-Albarracín, Francisco J. Carmona, Juan-Ramón Jiménez, Jorge A. R. Navarro, Pablo Garrido-Barros, Reductive Photocatalytic Proton-Coupled Electron Transfer by a Zirconium-based Molecular Platform, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202411867
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202411867