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甲烷的直接轉(zhuǎn)化和高效利用是重要的科學(xué)挑戰(zhàn)課題。通過(guò)活性氧（ROS）間接活化甲烷的方式能夠在溫和反應(yīng)條件實(shí)現(xiàn)甲烷更高的接觸和更好的轉(zhuǎn)化，但是由于氧氣的活化非常困難，而且分散相的傳質(zhì)存在困難，因此相關(guān)研究報(bào)道的產(chǎn)率通常非常低。

有鑒于此，中國(guó)科學(xué)院上海硅酸鹽研究所王文中研究員、張玲等報(bào)道使用聚多巴胺催化劑進(jìn)行接觸電催化（CEC, contact-electro-catalysis），通過(guò)超聲產(chǎn)生ROS的方式驅(qū)動(dòng)甲烷的部分氧化（POM）。

本文要點(diǎn)

（1）

實(shí)驗(yàn)測(cè)試的結(jié)果驗(yàn)證說(shuō)明，產(chǎn)物中的CH₃OH和大部分HCHO直接由CH₄生成。通過(guò)原位表征發(fā)現(xiàn)在氧化氣氛使用光照射預(yù)先處理催化劑，能夠產(chǎn)生更多強(qiáng)吸電子功能的C=O官能團(tuán)，因此顯著增強(qiáng)產(chǎn)量，特別是CH₃OH的產(chǎn)量。

（2）

在開(kāi)始的2 h內(nèi)，產(chǎn)物中的HCHO達(dá)到1.5 mmol g_cat^-1，CH₃OH的產(chǎn)量達(dá)到0.9 mmol g_cat^-1。這項(xiàng)研究給出了一種甲烷部分氧化的新方法，而且展示了PDA催化劑的獨(dú)特性質(zhì)。

參考文獻(xiàn)

Taikang Jia, Wenjing Wang, Chuanqi Zhang, Ling Zhang, Wenzhong Wang, Polydopamine‐Mediated Contact‐Electro‐Catalysis for Efficient Partial Oxidation of Methane, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202413343

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202413343