將分子催化劑固定在導電載體(例如多壁碳納米管,CNT)上是一種有前途的明確催化劑/載體界面的方法,該方法已在催化轉化方面表現出可觀的性能。然而,由于每種固定化分子催化劑的固有活性利用不足,尤其是在應允許適當電流密度的負載下,它們的全部潛力還遠未發揮出來。
在這項研究中,中科院理化所吳驪珠院士發現四冠醚取代的鈷酞菁和金屬離子(例如K+離子)之間的主客體相互作用不僅可以消除固定過程中的催化劑聚集,而且可以在操作條件下通過額外的靜電吸引力增強催化劑/載體相互作用。
文章要點
1)通過簡單的浸涂程序,可以成功實現單分子分散。這種催化劑/電極界面穩定,可以在所有負載條件下選擇性催化CO2到CO的轉化(>96%),而周轉頻率(TOF)幾乎不變,這意味著可以充分利用負載分子催化劑的固有活性。
2)實驗結果顯示,在過電位為570mV的水性H型電解槽中,可以同時實現高TOF和高電流密度(38 mA/cm2時TOF為111s-1)。
參考文獻
Lei Zhu, et al, Single Molecular Dispersion of Crown Ether-Decorated Cobalt Phthalocyanine on Carbon Nanotubes for Robust CO2 Reduction through Host-Guest Interactions, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202418156
DOI: 10.1002/anie.202418156
https://doi.org/10.1002/anie.202418156