人們發現,由于高熵合金催化劑具有復雜的結構,有可能打破催化劑的線性標度關系(LSR),但是因為多個成分之間加權平均作用,導致難以脫離線性標度關系產生的對稱性。
有鑒于此,江南大學朱罕研究員、清華大學王定勝教授、莊澤超、同濟大學高國華副教授等報道開發了“表面熵減”策略,通過擠出的方式在催化劑表面產生相互親和性比較弱的部分,在高熵合金催化劑表面形成少數原子層FL-M(few-atom-layer metal)的金屬。
擠出生成的FL-M超過了傳統高熵合金催化劑的結構限制,而且FL-M與高熵合金載體之間產生集體性作用,產生相互分開的活性位點,能夠在復雜反應過程中分別用于控制多種中間體。
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FL-M覆蓋在高熵合金催化劑表面在電催化還原硝酸鹽合成氨的反應中表現優異,法拉第效率達到92.7 %,NH3產量達到2.45 mmol g-1 mgcat-1,而且具有長期的穩定性(>200 h)。這項工作實現了精確調控原子的結構,拓展了目前已知的高熵合金催化劑的空間,開拓了高熵合金催化劑的發展前景。
參考文獻
Hao, J., Wang, T., Yu, R. et al. Integrating few-atom layer metal on high-entropy alloys to catalyze nitrate reduction in tandem. Nat Commun 15, 9020 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-53427-7
https://www.nature.com/articles/s41467-024-53427-7