電催化還原硝酸鹽是可持續(xù)合成氨的重要方法,但是電催化還原硝酸鹽如何增加氨的產(chǎn)量需要在高于0 V RHE的過電勢進行電催化,需要更高的能量消耗,而且面臨著制氫的競爭反應(yīng)。
有鑒于此,西北工業(yè)大學李家源副教授、太原理工大學韓冰瑩等報道合成了HxWO3作為可逆的氫供體-受體,能夠與Cu配合在高于0 V RHE過電勢實現(xiàn)接力電催化反應(yīng)機理。
HxWO3和Cu配合,在大于0 V RHE過電勢實現(xiàn)了接力電催化反應(yīng)機理,這種機理包括H原子插入HxWO3晶格,隨后晶格H脫嵌,并且轉(zhuǎn)移到Cu催化劑,用于在Cu催化劑發(fā)生氫介導(dǎo)硝酸鹽還原合成氨。
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這種催化劑在0.1 V vs RHE過電勢能夠?qū)崿F(xiàn)~100 %的法拉第效率和3332.9±34.1 mmol gcat-1 h-1的產(chǎn)量,而且能量消耗達到創(chuàng)紀錄的17.6 kWh kgNH3-1。使用這種催化劑能夠在放大的流動相電解槽實現(xiàn)連續(xù)合成氨,真實的能量消耗達到17.0 kWh kgNH3-1。
參考文獻
Yuefei Li, Ye Liu, Mingkai Zhang, Linsen Li, Zhao Jiang, Bingying Han, Baojun Wang, Jiayuan Li, Reversible Hydrogen Acceptor–Donor Enables Relay Mechanism for Nitrate-to-Ammonia Electrocatalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202417631
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202417631