通過光催化反應將CH4轉化為高附加值C1氧化衍生物受到人們的廣泛關注,但是CH4轉化為C1氧化衍生物具有非常大的困難和挑戰。
有鑒于此,阿卜杜拉國王科技大學張華彬教授等報道基于調節MOF的配位結構微環境的方式構筑Cu單原子催化劑用于選擇性光催化氧化CH4制備HCHO。
作者在單核Cu位點直接進行O2氧化,因此能夠打破反應的化學平衡,將形成自由基的平衡完全轉向生成·OOH。通過同步生成·OOH和·CH3,能夠快速結合生成HCHO,并且阻礙競爭反應,實現了優異的HCHO選擇性(接近100 %),產量達到2.75 mmol gcat-1 h-1。
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這項工作展示了理性設計催化活性位點對于調節反應路徑和選擇性CH4光催化氧化的重要性,喲租戶與發展和設計高性能的單原子催化劑。
參考文獻
Feng, C., Zuo, S., Hu, M. et al. Optimizing the reaction pathway of methane photo-oxidation over single copper sites. Nat Commun 15, 9088 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-53483-z
https://www.nature.com/articles/s41467-024-53483-z