開發合適的載體是Cu電催化還原CO制備多碳化學品的關鍵。但是由于金屬-載體的適應性不足,而且載體的導電性較差,有可能影響C-C偶聯反應的效率。
有鑒于此,武漢大學定明月教授等報道非化學計量比的Ti4O7與Cu電催化劑結合,構筑Cu-Ti4O7,能夠作為導電性較高且穩定的載體用于電催化還原CO。
Ti4O7具有豐富的晶格缺陷,有助于水分子解離和CO分子吸附,加快*COH加氫反應的進行。這種適應性較好的金屬-載體界面能夠促進Cu上的*CO和Ti4O7上的*COH發生C-C不對稱偶聯,因此能夠顯著降低生成C2+的能壘。由于Ti4O7具有優異的導電性,有助于Cu/Ti4O7界面上的電荷轉移,減少能量損失。
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優化有的20Cu-Ti4O7催化劑在電催化還原CO的反應中表現優異的C2+選擇性(96.4 %),生成C2+的能量效率達到45.1 %,部分電流密度達到432.6 mA cm-2。這項研究揭示了新穎的Cu催化劑和載體材料的C-C偶聯策略,推動發展Cu修飾載體催化劑用于實現高效率的電催化還原CO。
參考文獻
Xuli Hu, Junchen Xu, Yunchen Gao, Zhenyao Li, Jun Shen, Wei Wei, Yangshun Hu, Yushan Wu, Yao Wang, Mingyue Ding, Establishing Non‐stoichiometric Ti4O7 Assisted Asymmetrical C‐C Coupling for Highly Energy‐Efficient Electroreduction of Carbon Monoxide, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202414416
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202414416