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Angew:氧化物配體覆蓋層調(diào)控金屬-氧化物活性位點(diǎn)選擇性
納米技術(shù) 納米 2024-10-23

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調(diào)控?fù)?dān)載金屬催化劑位點(diǎn)的結(jié)構(gòu)對(duì)于增強(qiáng)催化活性和選擇性非常重要,這種調(diào)控位點(diǎn)增強(qiáng)催化活性的方法通常包括通過調(diào)節(jié)顆粒尺寸、表面合金化、修飾分子配體等方式。但是對(duì)于多功能分子和催化劑的關(guān)鍵性的選擇性問題控制策略仍然缺乏。

有鑒于此,特拉華大學(xué)Dionisios G Vlachos、Weiqing Zheng等報(bào)道亞納米層WOx修飾Pt策略,通過調(diào)控覆蓋度的策略能夠作為穩(wěn)定的配體,優(yōu)先修飾在Pt的露臺(tái)位點(diǎn)。

本文要點(diǎn)

(1)

通過探針分子進(jìn)行實(shí)驗(yàn)動(dòng)力學(xué)研究、原位光譜表征、第一性原理計(jì)算等方法結(jié)合,作者發(fā)現(xiàn)WOx通過金屬-酸位點(diǎn)平衡的原理覆蓋在Pt表面,而且能夠保持酸的強(qiáng)度,因此得到優(yōu)化的反應(yīng)活性。

(2)

氧化物覆蓋層能夠影響反應(yīng)物的吸附,因此產(chǎn)生選擇性的翻轉(zhuǎn),使得反應(yīng)路徑從露臺(tái)主導(dǎo)變成臺(tái)階主導(dǎo),在呋喃甲醛脫羰基反應(yīng)和加氫反應(yīng)中得到驗(yàn)證。這項(xiàng)研究為改善特定體系金屬/金屬氧化物催化劑的研究提供幫助。

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參考文獻(xiàn)

Jiahua Zhou, Piaoping Yang, Stavros Caratzoulas, Weiqing Zheng, Dionisios G Vlachos, Engineering Active Sites of Metal/Metal Oxide Catalysts by Oxide Ligand Overlayers, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202416746

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202416746

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