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對于單原子催化劑，金屬位點附近的摻雜能夠顯著影響單原子催化劑的性能。但是，人們對于摻雜位點和金屬之間的距離以及摻雜產生的機理并不清楚。

有鑒于此，福州大學林森教授、中國科學院大連化物所林堅研究員等報道基于DFT理論計算，設計調節石墨烯單原子催化劑周圍的氮摻雜位點，用于Ir₁ SAC催化丙烷脫氫催化（PDH）。

本文要點

（1）

 發現增加N摻雜位點與Ir₁位點的距離，相比于第一層/第二層氮原子不同，導致反應過程的能量變化規律發生改變。

（2）

提出了隨機摻雜模型（Stochastic doping model），并且從統計學上驗證了更遠的殼層修飾氮原子能夠提高Ir₁單原子位點的活性，而且有助于保持丙烯選擇性，并且在實驗中得到驗證。發現隨機的摻雜氮原子能夠調節Ir₁的d能帶中心，并且有效的調控反應中間體的結合強度，因此改善丙烷脫氫催化反應的能量。

這項研究有助于深入理解摻雜位點對金屬位點的影響，展示了摻雜策略對于異相催化劑的重要作用。

參考文獻

Fenfei Wei, Liru Cao, Bingqing Ge, Yang Chen, Xiaoli Pan, Yicong Chai, Rizheng Jing, Xixi Hu, Xiaodong Wang, Jian Lin, Sen Lin, Regulating Peripheral Nitrogen Dopants in Single‐Atom Catalysts to Enhance Propane Dehydrogenation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202416912

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202416912