與H2輔助活化的模式不同，直接解離CO2生成羰基（*CO）是更加簡(jiǎn)單的反應(yīng)過程，這對(duì)于CO2有關(guān)的催化反應(yīng)過程非常有幫助，但是CO2分子的C=O化學(xué)鍵非常穩(wěn)定，導(dǎo)致CO2分子解離直接生成*CO變得非常困難和挑戰(zhàn)。
有鑒于此，山東大學(xué)賈春江、Wei-Wei Wang、南開大學(xué)劉錦程等報(bào)道在Mo2N表面構(gòu)筑亞納米MoO3層，在CO2加氫催化反應(yīng)過程中，能夠動(dòng)態(tài)的在MoO3?MoOx（x<3）之間變化。
亞納米MoOx表面具有豐富的氧缺陷位點(diǎn)，起到供電子作用，能夠直接切斷CO2分子的C=O化學(xué)鍵，高效率的將CO2轉(zhuǎn)化為CO。CO2分子切斷C=O化學(xué)鍵產(chǎn)生的氧原子通過H2及時(shí)的去除，并且重新形成氧空穴。
（2）
由于這種顯著增強(qiáng)的CO2切斷活化，因此MoOx/Mo2N催化劑在催化CO2加氫還原為CO的反應(yīng)中表現(xiàn)優(yōu)異。這種異相催化劑表面構(gòu)筑高度畸變?nèi)毕菸稽c(diǎn)的策略為開發(fā)分子活化提供新方法。
參考文獻(xiàn)
Liu, HX., Wang, WW., Fu, XP. et al. Direct cleavage of C=O double bond in CO2 by the subnano MoOx surface on Mo2N. Nat Commun 15, 9126 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-53484-y
