了解極化催化劑-電解質界面吸附中間體對電雙層 (EDL) 結構的影響對于開發高效電催化劑至關重要。
近日,武漢大學Wei Luo通過合理調節羥基中間體的結合能來設計電化學界面并提高堿性氫氧化反應 (HOR) 的性能,制備了一系列非常規面心立方 (fcc) 相 Ru 基催化劑(即 fcc-Ru、fcc-RuCr 和 fcc-RuCrW)。
文章要點
1)研究發現,引入親氧金屬 Cr 和 W 可以調節 Ru 的軌道占據,促進羥基物質的吸附,導致堿性介質下的 HOR 性能超過酸性介質的異常行為。
2)實驗結果和理論計算表明,羥基在電極表面的吸附調控導致界面水結構重建和自由水分子從最靠近電極表面到雙電層間隙區域上方的動態演變,從而顯著增加水的連通性和氫鍵網絡。
研究工作揭示了表面中間體在控制氫氧還原電催化中界面水和氫鍵網絡動態過程方面的新認識,并將通過電化學界面工程指導先進電催化劑的合理設計。
參考文獻
Jianchao Yue, et al, Hydroxyl-Binding Induced Hydrogen Bond Network Connectivity on Ru-based Catalysts for Efficient Alkaline Hydrogen Oxidation Electrocatalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202415447
DOI: 10.1002/anie.202415447
https://doi.org/10.1002/anie.202415447