通過電催化實現的氯介導乙烯氯醇 (ECH) 乙烯氧化反應 (EOR) 因其可持續性和溫和的反應條件而具有實用價值。 然而，上述過程所必需的氯氧化反應 (COR) 通常由尺寸穩定的陽極 (DSA) 催化，其中含有高含量的貴金屬 Ru 和/或 Ir。 開發由非貴金屬或減少貴金屬含量的高效 COR 電催化劑是非常可取的。
近日，華中師范大學Yi Huang，天津大學張兵教授報道了一種用單原子 Ir 取代的改性 Co3O4 (Ir1/Co3O4)，作為中性海水中氯介導 EOR 至 ECH 的高效 COR 電催化劑。
文章要點
1）Ir1/Co3O4 對 ECH 的生成實現了高達 94.8% 的法拉第效率 (FE) 和出色的穩定性。
2）結合實驗結果和密度泛函理論（DFT）計算，Ir1/Co3O4中獨特的原子不對稱Ir-O-Co結構具有強電子耦合效應，可以加速電子轉移，提高反應動力學，并在COR過程中保持Co3O4的結構穩定性。
3）此外，陽極氯化物介導和陰極H2O2介導EOR耦合反應體系以乙烯為原料，對ECH和乙二醇（EG）進行電合成，總FE約為170%。 技術經濟分析突出了該系統良好的應用前景。
參考文獻
Linke Cai[, et al, Atomically Asymmetrical Ir–O–Co Sites Enable Efficient Chloride mediated Ethylene Electrooxidation in Neutral Seawater, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202417092
DOI: 10.1002/anie.202417092
https://doi.org/10.1002/anie.202417092
