甲醇和水以1:1混合物能夠用于氫氣和碳循環(huán)的可再生中間體,能夠通過光催化重整制備綠氫,但是如何實(shí)現(xiàn)溫和反應(yīng)條件和低能量的光催化甲醇-水重整仍然是個挑戰(zhàn)。
有鑒于此,黑龍江大學(xué)付宏剛教授、馬克斯·普朗克膠體與界面研究所Markus Antonietti教授等通過超分子前驅(qū)體轉(zhuǎn)化策略,將氨基酸轉(zhuǎn)化為氮化碳,在太陽光照射和35 ℃進(jìn)行光催化重整,實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的性能,H2產(chǎn)量達(dá)到36.5 mmol h-1 g-1,CO2產(chǎn)量達(dá)到11.5 mmol h-1 g-1。
研究發(fā)現(xiàn)表明端基羧酸官能團(tuán)(-COOH)促進(jìn)暗態(tài)甲醇在MetCNx表面脫氫,光激發(fā)H2O氧化生成*OH由于活化甲醛分子的C-H鍵,因此整個反應(yīng)生成1分子CO2和3分子H2。
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由于優(yōu)異的光吸收、增強(qiáng)的電荷分離和電荷轉(zhuǎn)移、有效的表面反應(yīng),促進(jìn)光催化表面反應(yīng)的效率。
參考文獻(xiàn)
Baogang Wu, Baojiang Jiang, Changliang Guo, Jiawei Zhang, Qi Li, Nan Wang, Zichen Song, Chungui Tian, Markus Antonietti, Honggang Fu, Mild-condition Photocatalytic Reforming of Methanol-water by a Hierarchical, Asymmetry Carbon Nitride, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202418677
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202418677