在Cu催化劑表面電催化還原CO2反應中,通常認為線性結合CO(*COL)是CO-CO偶聯的關鍵中間體,用于生成多碳產物。
有鑒于此,新加坡國立大學Boon Siang Yeo、加泰羅尼亞化學研究所(ICIQ) Núria López等報道發現橋式結合*CO(*COB)是重要的CO2電化學還原活性物種。
通過原位Raman光譜表征、氣相色譜、液相色譜、DFT理論計算模擬,發現吸附的*CO能夠導致*COL變成*COB。同位素標記實驗測試電化學還原12CO+13CO2兩種反應物,發現*COB選擇性的生成乙酸和丙醇,*COL傾向于生成乙烯和乙醇。
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這項工作展示了電化學還原CO(2)RR反應機理,而且展示了調控表面物種的競爭性吸附設計反應調控反應生成多碳產物。
參考文獻
Haibin Ma, Enric Ibá?ez-Alé, Futian You, Núria López*, and Boon Siang Yeo*, Electrochemical Formation of C2+ Products Steered by Bridge-Bonded *CO Confined by *OH Domains, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c08755
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c08755