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通過調(diào)控反應(yīng)中心的電子環(huán)境降低水氧化反應(yīng)步驟的能壘，促進H₂O和空氣和太陽能轉(zhuǎn)化為H₂O₂受到人們的廣泛關(guān)注，但是具有非常大的挑戰(zhàn)。

有鑒于此，北京大學(xué)郭少軍教授等報道基于第一性原理計算篩選氮化碳的單原子催化劑，發(fā)現(xiàn)Al-N₃橋式結(jié)構(gòu)位點能夠促進不同氮化碳納米管之間的界面電荷轉(zhuǎn)移，因此高效率的從空氣、水、氧氣生成H₂O₂。

本文要點

（1）

CNNT-Al催化劑的Al-N₃橋式位點能夠活化相鄰的表面單原子，促進兩電子氧化為H₂O₂的決速步驟。而且，Al-N₃位點能夠促進相鄰氮化碳層和層間Al原子之間的3s、3p軌道雜化，因此增強垂直層之間的電荷轉(zhuǎn)移。

（2）

由于這些優(yōu)勢，CNNT-Al在光催化反應(yīng)合成H₂O₂達到1410.2 μmol g^-1 h^-1的質(zhì)量活性（光催化劑的濃度為1 g L^-1），性能超過了所有CN光催化劑，比自然界的植物光催化反應(yīng)的太陽能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能的效率（~0.1 %）高7倍，達到0.73 %。最為重要的一點是，CNNT-Al構(gòu)筑的流動相反應(yīng)器能夠200 h穩(wěn)定長時間制備H₂O₂直接用于降解水體中的污染物。使用CNNT-Al催化劑的流動相反應(yīng)器能夠100 %的效率殺菌天然水體10倍濃度的細菌，因此成為水處理的一種經(jīng)濟理想方式。

參考文獻

Hao Tan, Peng Zhou, Meixian Liu, Yu Gu, Wenxing Chen, Hongyu Guo, Jiankang Zhang, Kun Yin, Yin Zhou, Changshuai Shang, Qinghua Zhang, Lin Gu, Nian Zhang, Jingyuan Ma, Zhanfeng Zheng, Mingchuan Luo, and Shaojun Guo*, Al–N₃ Bridge Site Enabling Interlayer Charge Transfer Boosts the Direct Photosynthesis of Hydrogen Peroxide from Water and Air, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c11471

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c11471