含Fe的分子篩是非常有效的CH4和N2O轉化為高附加值化學品的催化劑,但是Fe-分子篩通常將CH4轉化和N2O分解在一起進行,而且人們對于不同Fe物種起到的催化活性仍然存在爭議。
有鑒于此,東京工業大學Toshiyuki Yokoi等報道通過控制Na原子存在或者缺乏,控制Al骨架原子的位置,合成了Fe物種空間距離不同的含Fe-CHA分子篩。
通過27Al和29Si MAS表征和TG-DTA表征技術研究骨架Al原子的分布情況。通過UV-Vis、XAS、NO吸附-FTIR等表征技術研究Fe物種的種類。當Na存在,在6MR位點的Fe物種分布比例更多,分別研究相鄰Fe原子或者距離比較遠的Fe原子催化甲烷轉化為甲醇、甲醇轉化為烴、N2O分解的性能,因此得到不同位點對應的反應路徑。
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距離較遠的獨立Fe原子以及獨立質子在甲烷氧化為甲醇、甲醇轉化為烴類的反應活性比距離較近的獨立Fe原子和質子的反應活性更高。此外,空間靠近的獨立Fe位點在N2O分解反應中具有更高活性。這些研究結果有助于設計高活性的甲烷氧化催化劑,甲醇制烴催化劑,N2O分解催化劑,因此對能源和環境有關問題產生幫助。
參考文獻
Peipei Xiao, Lizhuo Wang, Hiroto Toyoda, Yong Wang, Kengo Nakamura, Jun Huang, Ryota Osuga, Maiko Nishibori, Hermann Gies, and Toshiyuki Yokoi*, Revealing Active Sites and Reaction Pathways in Direct Oxidation of Methane over Fe-Containing CHA Zeolites Affected by the Al Arrangement, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c11773
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c11773