單原子的配體調控是目前增強單原子電催化性能的最新技術，但是真實的催化活性位點以及反應機理與吡啶N和吡咯N的關系還沒有得到充分理解。
有鑒于此，慶北大學Myeongjin Kim、釜山國立大學Joonhee Kang等首次通過精確調控吡啶、吡咯氮原子配位環境，揭示了Mn單原子位點的ORR催化活性和N配體結構之間的關系。
實驗和理論計算結果表明，Mn-吡咯N4具有更長的Mn-N距離，因此在Mn中心原子產生更高的自旋態，能夠提升反鍵軌道的填充態能量，有助于降低氧中間體物種的吸附強度，因此活化Mn單原子位點的催化活性，在酸性電解液中，半波電位為0.896 V，而且具有優異的穩定性。
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這項研究為深入理解Mn單原子的優異ORR催化活性，有助于理性設計單原子催化劑用于各種電催化反應過程。
參考文獻
Kiwon Kim, Gyuchan Kim, Taeyoung Jeong, Wonyoung Lee, Yunho Yang, Byung-Hyun Kim, Bubryur Kim, Byeongyong Lee, Joonhee Kang*, and Myeongjin Kim*, Activating the Mn Single Atomic Center for an Efficient Actual Active Site of the Oxygen Reduction Reaction by Spin-State Regulation, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c13137
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c13137
