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共價有機骨架（COF）近年來在光催化領(lǐng)域蓬勃發(fā)展，然而其激子解離能高、電荷轉(zhuǎn)移緩慢等問題也備受關(guān)注。

近日，遼寧大學Xiaodong Sun，皇家墨爾本理工大學Tianyi Ma提出了一種通過離子極化法增強系列β-酮烯胺基共價有機骨架內(nèi)建電場的策略。

文章要點

1）離子極化是通過一種獨特的后合成季銨化反應(yīng)實現(xiàn)的，該反應(yīng)可以賦予共價有機骨架由陽離子骨架和碘化物反陰離子組成的分離電荷中心。陽離子骨架和碘化物陰離子之間產(chǎn)生的更強的內(nèi)建電場促進了電荷轉(zhuǎn)移和激子解離效率。

2）此外，引入的碘化物陰離子不僅作為反應(yīng)中心降低了H*形成能壘，而且還作為電子提取劑抑制電子-空穴對的復(fù)合。因此，共價有機框架的光催化性能得到了顯著的提高，其中CH₃I-TpPa-1在沒有任何助催化劑的情況下可以提供高達9.21 mmol g^?1 h^?1的H₂產(chǎn)率，與TpPa-1相比提高了42倍，與目前添加Pt助催化劑的共價有機框架光催化劑相當甚至可能超過它們。

參考文獻

Zhang, J., Li, X., Hu, H. et al. Enhancing photocatalytic performance of covalent organic frameworks via ionic polarization. Nat Commun 15, 9576 (2024).

DOI：10.1038/s41467-024-53834-w

https://doi.org/10.1038/s41467-024-53834-w