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二氧化鈰（CeO₂）是一種廣泛使用的氧化物催化劑，但其活性位點的性質(zhì)仍然難以捉摸。有鑒于此，上海科技大學楊帆研究員等通過結(jié)合模型和粉末催化劑研究，闡明了二氧化鈰催化CO活化和加氫的構(gòu)效關系。

本文要點

（1）

結(jié)構(gòu)明確的二氧化鈰簇在平面CeO₂(111)上合成，并表現(xiàn)出Ce配位數(shù)的動態(tài)和可調(diào)范圍，這增強了它們與CO的相互作用。還原的二氧化鋯團簇（如Ce₃O₃）強烈的與CO結(jié)合，并且有助于解離，但是接近化學計量比的簇（如Ce₃O₇）對CO的吸附作用比較弱，而且通過形成碳酸鹽促進氧化。與二氧化鈰表面不同，負載二氧化鈰簇具有動態(tài)性能和更高的催化活性，與粉末二氧化鈰催化劑相似。

（2）

模型研究結(jié)果能夠提供定量研究粉末二氧化鈰表面的活性位點，而且為二氧化鈰催化劑的合成氣轉(zhuǎn)化研究提供幫助。這項工作標志著向模型導向催化劑設計的飛躍，并強調(diào)了結(jié)構(gòu)特定的位點對于催化的重要性。

參考文獻

Shao, W., Zhang, Y., Zhou, Z. et al. Dynamic control and quantification of active sites on ceria for CO activation and hydrogenation. Nat Commun 15, 9620 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-53948-1

https://www.nature.com/articles/s41467-024-53948-1