二氧化鈰 (CeO2) 是一種廣泛使用的氧化物催化劑,但其活性位點(diǎn)的性質(zhì)仍然難以捉摸。
近日,上海科技大學(xué)Fan Yang結(jié)合了模型和粉末催化劑研究,以闡明二氧化鈰催化的 CO 活化和加氫中的結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系。
文章要點(diǎn)
1)在平面 CeO2(111) 上合成了明確的二氧化鈰簇,并表現(xiàn)出動(dòng)態(tài)和可調(diào)范圍的 Ce 配位數(shù),這增強(qiáng)了它們與 CO 的相互作用。還原二氧化鈰簇(例如 Ce3O3)與 CO 緊密結(jié)合并促進(jìn)其解離,而近化學(xué)計(jì)量簇(例如 Ce3O7)對(duì) CO 的吸附較弱并通過(guò)碳酸鹽形成促進(jìn)氧化。
2)與平面二氧化鈰表面不同,負(fù)載二氧化鈰簇表現(xiàn)出動(dòng)態(tài)特性和增強(qiáng)的催化活性,與粉末二氧化鈰催化劑的相似。模型研究的見(jiàn)解提供了一種量化粉末二氧化鈰活性位點(diǎn)的方法,并指導(dǎo)進(jìn)一步優(yōu)化用于合成氣轉(zhuǎn)化的二氧化鈰催化劑。
這項(xiàng)工作標(biāo)志著模型指導(dǎo)催化劑設(shè)計(jì)的飛躍,并強(qiáng)調(diào)了位點(diǎn)特異性催化的重要性。
參考文獻(xiàn)
Shao, W., Zhang, Y., Zhou, Z. et al. Dynamic control and quantification of active sites on ceria for CO activation and hydrogenation. Nat Commun 15, 9620 (2024).
DOI:10.1038/s41467-024-53948-1
https://doi.org/10.1038/s41467-024-53948-1