盡管N-雜環(huán)γ-氨基酸/酯/酮化合物具有非常重要的意義，但是直接和多樣化合成N-雜環(huán)γ-氨基酸/酯/酮的挑戰(zhàn)阻礙了對(duì)其應(yīng)用的探索。有鑒于此，華南理工大學(xué)張珉教授等開(kāi)發(fā)一種由限域在二氧化硅內(nèi)Ir物種和摻B的ZrO2載體組成的多功能非均相銥單原子催化劑(Ir-SAs@B-ZrO2/SiO2），發(fā)現(xiàn)N-雜環(huán)芳烴和1,2-二羰基具有還原偶聯(lián)反應(yīng)催化活性，能夠直接選擇性合成，并且多樣化的構(gòu)建各種N-雜環(huán)γ-氨基酸/酯/酮化合物。
Ir-SAs@B-ZrO2/SiO2催化劑具有的優(yōu)勢(shì)包括良好的反應(yīng)物容忍性和官能團(tuán)耐受性、催化劑的原子經(jīng)濟(jì)性、出色的催化劑重復(fù)使用性和產(chǎn)物能夠多樣化衍生化，說(shuō)明開(kāi)發(fā)化學(xué)的實(shí)用性。
（2）
機(jī)理研究表明，活性Ir位點(diǎn)和酸性載體之間的協(xié)同作用有利于更惰性的N-雜芳烴的化學(xué)選擇性還原，并提供必要的烯胺中間體。這項(xiàng)工作中，還原中間體精確轉(zhuǎn)化的概念將為通過(guò)合理的催化劑設(shè)計(jì)進(jìn)一步開(kāi)發(fā)串聯(lián)反應(yīng)打開(kāi)一扇門(mén)。
參考文獻(xiàn)
Huanhuan Jia, Qi Liao, Wei Liu, Luis A. Cipriano, Huanfeng Jiang, Pierre. H. Dixneuf, Gianvito Vilé, and Min Zhang*, Reductive Coupling of N-Heteroarenes and 1,2-Dicarbonyls for Direct Access to γ-Amino Acids, Esters, and Ketones Using a Heterogeneous Single-Atom Iridium Catalyst, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c09827
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c09827
